Suppr超能文献

将两亲性分子钴催化剂固定在炭黑上用于配体辅助水氧化。

Immobilization of an Amphiphilic Molecular Cobalt Catalyst on Carbon Black for Ligand-Assisted Water Oxidation.

机构信息

Department of Chemistry , Wayne State University , 5101 Cass Avenue , Detroit , Michigan 48202 , United States.

Chemical Sciences & Engineering Division , Argonne National Laboratory (ANL) , Lemont , Illinois 60439 , United States.

出版信息

Inorg Chem. 2018 Aug 20;57(16):9748-9756. doi: 10.1021/acs.inorgchem.7b03252. Epub 2018 May 14.

Abstract

We have prepared the amphiphilic molecular catalyst [Co(L)(pyrr)]ClO (1), where L is the deprotonated form of N, N'-[4,5-bis(octadecyloxy)-1,2-phenylene]dipicolinamide. Species 1 can be anchored onto a carbon black support to yield the assembly 1@CB, which can catalyze water oxidation at an affordable onset overpotential of 0.32 V, with a current density of 10 mA/cm at 0.37 V. Moreover, 1@CB displays TOF = 3850 h. A mechanism is proposed based on the experimental and density-functional-theory-calculated data.

摘要

我们已经制备了双亲分子催化剂[Co(L)(pyrr)]ClO(1),其中 L 是 N, N'-[4,5-双(十八烷氧基)-1,2-亚苯基]二吡啶酰胺的去质子形式。化合物 1 可以锚定在炭黑载体上,得到组装体 1@CB,它可以在可承受的起始过电势 0.32 V 下催化水氧化,在 0.37 V 时的电流密度为 10 mA/cm。此外,1@CB 的 TOF 值为 3850 h。根据实验和密度泛函理论计算数据,提出了一种反应机理。

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