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硅酸四烷基铵溶液的硅-29核磁共振研究。2. 聚合动力学

Silicon-29 NMR Studies of Tetraalkylammonium Silicate Solutions. 2. Polymerization Kinetics.

作者信息

Kinrade Stephen D., Knight Christopher T. G., Pole David L., Syvitski Raymond T.

机构信息

Department of Chemistry, Lakehead University, Thunder Bay, Ontario, P7B 5E1, Canada, and School of Chemical Sciences, University of Illinois at Urbana-Champaign, 505 South Mathews Avenue, Urbana, Illinois 61801.

出版信息

Inorg Chem. 1998 Aug 24;37(17):4278-4283. doi: 10.1021/ic971630d.

DOI:10.1021/ic971630d
PMID:11670563
Abstract

The kinetics of formation of the silicate cubic octamer, Q(3)(8), in aqueous tetramethylammonium (TMA) silicate solutions was investigated by (29)Si NMR. The rate equation for solutions at pH 13.2-13.6 is d[Q(3)(8)]/dt = k(f) H(+)(+/-)(0.1)TMA(+)(+/-)(0.08)Si(+/-)(0.3) where k(f) = (2.2 +/- 0.8) x 10(16) mol(-)(1.8) kg(1.8) s(-)(1) at 296 K. The findings prove unequivocally that alkylammonium cations participate directly in the formation and subsequent stabilization of cagelike polysilicate anions. This implies a radically different mechanistic role than "templating" for alkylammonium cations in the synthesis of molecular sieves.

摘要

通过29Si核磁共振研究了在四甲基铵（TMA）硅酸盐水溶液中硅酸盐立方八聚体Q(3)(8)的形成动力学。pH值为13.2 - 13.6时溶液的速率方程为d[Q(3)(8)]/dt = k(f) H(+)(±)(0.1)TMA(+)(±)(0.08)Si(±)(0.3)，其中在296K时k(f) = (2.2 ± 0.8) x 10(16) mol(-)(1.8) kg(1.8) s(-)(1)。这些发现明确证明烷基铵阳离子直接参与笼状聚硅酸盐阴离子的形成及随后的稳定过程。这意味着在分子筛合成中，烷基铵阳离子的作用机制与“模板作用”截然不同。

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