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具有不同柔性的稀土多孔配位聚合物用于 CO2/C2H4 和 CO2/C2H6 分离。

A family of rare earth porous coordination polymers with different flexibility for CO2/C2H4 and CO2/C2H6 separation.

机构信息

Institute for Integrated Cell-Material Sciences (WPI-iCeMS), Kyoto University, Yoshida, Sakyo-ku, Kyoto 606-8501, Japan.

出版信息

Inorg Chem. 2013 Jul 15;52(14):8244-9. doi: 10.1021/ic401157n. Epub 2013 Jun 21.

DOI:10.1021/ic401157n
PMID:23790141
Abstract

A family of new porous coordination polymers (PCPs) were prepared by the reaction of an acylamide modified ligand (H3L) and RE(NO)3·xH2O (RE = Y, La, Ce, Nd, Eu, Tb, Dy, Ho, and Tm). PXRD and single-crystal X-ray analyses of them revealed that, besides the La PCP, all other rare earth members gave isomorphous structures. The two types of structural toplogies obtained, although similar, differ in their alignment of acylamide functional groups and structural flexibility. Adsorption experiments and in situ DRIFT spectra showed that rigid frameworks have the typical microporous behavior and poor selective capture of CO2 over C2H4 and C2H6; however, the unique La-PCP with structural flexibility and close-packed acylamide groups has a high selective capture of CO2 with respect to C2H6 or C2H4 at 273 K, especially at the ambient pressure area (0.1-1 bar).

摘要

一种新型多孔配位聚合物(PCPs)的家族是由酰亚胺修饰配体(H3L)和 RE(NO3)·xH2O(RE = Y、La、Ce、Nd、Eu、Tb、Dy、Ho 和 Tm)反应制备的。它们的粉末 X 射线衍射(PXRD)和单晶 X 射线分析表明,除了 La PCP 之外,所有其他稀土成员都给出了同构结构。这两种类型的结构拓扑虽然相似,但酰亚胺官能团的排列和结构的灵活性不同。吸附实验和原位 DRIFT 光谱表明,刚性骨架具有典型的微孔行为,对 CO2 相对于 C2H4 和 C2H6 的选择性捕获能力较差;然而,具有结构灵活性和紧密堆积酰亚胺基团的独特 La-PCP 在 273 K 时对 CO2 相对于 C2H6 或 C2H4 具有高选择性捕获能力,尤其是在环境压力区域(0.1-1 巴)。

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