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一种基于不对称角型二间苯二甲酸酯的多孔金属有机框架,用于在CH₄存在下对C₂H₂和CO进行选择性吸附。

A porous metal-organic framework based on an asymmetric angular diisophthalate for selective adsorption of CH and CO over CH.

作者信息

Jiao Jingjing, Jiang Donghao, Chen Fengli, Bai Dongjie, He Yabing

机构信息

College of Chemistry and Life Sciences, Zhejiang Normal University, Jinhua 321004, China.

出版信息

Dalton Trans. 2017 Jun 28;46(24):7813-7820. doi: 10.1039/c7dt01450c. Epub 2017 Jun 8.

DOI:10.1039/c7dt01450c
PMID:28594040
Abstract

A new copper-based metal-organic framework [CuL(HO)]·5DMF·2HO (ZJNU-56) has been solvothermally synthesized using a custom-designed asymmetric rigid bent diisophthalate ligand, 5,5'-(1-amine-naphthyl-2,4-diyl) diisophthalic acid (HL), and structurally determined by single-crystal X-ray diffraction. ZJNU-56 features a three-dimensional (3D) open framework incorporating three different types of metal-organic cages and two distinct types of one-dimensional channels. With a moderate BET surface area of 1655 m g, optimized pore structure, and functional sites (open copper sites and Lewis basic amine groups) on the cage surface, ZJNU-56 after desolvation exhibits highly selectively adsorptive separation of CH and CO over CH under ambient conditions. At 298 K, the predicted IAST selectivities are 35.7-72.9 for an equimolar CH/CH gas mixture and 6.8-7.0 for an equimolar CO/CH gas mixture at pressures varying from 1 to 109 kPa, respectively, which are among the highest reported to date for copper-based MOFs.

摘要

一种新型的铜基金属有机框架材料[CuL(HO)]·5DMF·2HO(ZJNU-56)已通过溶剂热法合成,该方法使用了定制设计的不对称刚性弯曲二异酞酸酯配体5,5'-(1-氨基萘基-2,4-二基)二异酞酸(HL),并通过单晶X射线衍射确定了其结构。ZJNU-56具有三维(3D)开放框架,包含三种不同类型的金属有机笼和两种不同类型的一维通道。ZJNU-56在脱溶剂后具有适中的BET表面积1655 m g、优化的孔结构以及笼表面的功能位点(开放铜位点和路易斯碱性胺基),在环境条件下对CH和CO相对于CH表现出高度选择性的吸附分离。在298 K时,对于等摩尔的CH/CH气体混合物,在1至109 kPa的压力范围内,预测的IAST选择性为35.7 - 72.9;对于等摩尔的CO/CH气体混合物,预测的IAST选择性为6.8 - 7.0,这些是迄今为止报道的铜基MOF中最高的选择性之一。

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