Technical Chemistry, Department of Chemistry, Chemical-Biological Centre, Umeå University, SE-90187 Umeå, Sweden.
Phys Chem Chem Phys. 2018 Oct 3;20(38):24591-24601. doi: 10.1039/c8cp03724h.
Herein we report the CO2 uptake in potential deep-eutectic solvents (DESs) formed between hydrogen bond acceptors (HBAs) such as monoethanolammonium chloride ([MEA·Cl]), 1-methylimidazolium chloride ([HMIM·Cl]) and tetra-n-butylammonium bromide ([TBAB]) and hydrogen bond donors (HBDs) like ethylenediamine ([EDA]), diethylenetriamine ([DETA]), tetraethylenepentamine ([TEPA]), pentaethylenehexamine ([PEHA]), 3-amino-1-propanol ([AP]) and aminomethoxypropanol ([AMP]) and analyzed the outcome in terms of the specific polarity parameters. Among various combinations of HBAs and HBDs, [MEA·Cl][EDA]-, [MEA·Cl][AP]-, [HMIM·Cl][EDA]- and [HMIM·Cl][AP] showed excellent CO2 uptake which was further improved upon increasing the mole ratio of HBA : HBD from 1 : 1 to 1 : 4. The lowest CO2 uptake in [MEA·Cl][PEHA] (12.7 wt%) and [HMIM·Cl][PEHA] (8.4 wt%) despite the highest basicity of [PEHA] infers that the basicity is not the sole criteria for guiding the CO2 uptake but, in reality, CO2 capture in a DES relies on the interplay of H-bonding interactions between each HBA and HBD. The role of HBAs in guiding CO2 uptake was more prominent with weak HBDs such as [TEPA] and [PEHA]. The speciation of absorbed CO2 into carbamate, carbonate, and bicarbonate was favorable in DES characterized by comparable hydrogen bond donor acidity (α) and hydrogen bond acceptor basicity (β) values, whereas the conversion of carbamate to carbonate/bicarbonate was observed to depend on α. The addition of water in DES resulted in lower CO2 uptake due to the decreased basicity (β).
本文报道了氢键受体（HBAs）如单乙醇铵氯（[MEA·Cl]）、1-甲基咪唑氯（[HMIM·Cl]）和四丁基溴化铵（[TBAB]）与氢键供体（HBDs）如乙二胺（[EDA]）、二乙烯三胺（[DETA]）、四乙烯五胺（[TEPA]）、五乙烯六胺（[PEHA]）、3-氨基-1-丙醇（[AP]）和氨甲氧基丙醇（[AMP]）形成的潜在深共晶溶剂（DESs）中的 CO2 吸收，并根据特定的极性参数对结果进行了分析。在各种 HBA 和 HBD 的组合中，[MEA·Cl][EDA]-、[MEA·Cl][AP]-、[HMIM·Cl][EDA]-和[HMIM·Cl][AP]表现出优异的 CO2 吸收能力，并且当 HBA：HBD 的摩尔比从 1：1 增加到 1：4 时，CO2 吸收能力进一步提高。尽管 [PEHA]具有最高的碱性，但在 [MEA·Cl][PEHA]（12.7wt%）和 [HMIM·Cl][PEHA]（8.4wt%）中 CO2 的吸收量最低，这表明碱性不是指导 CO2 吸收的唯一标准，实际上，DES 中的 CO2 捕获依赖于每个 HBA 和 HBD 之间氢键相互作用的相互作用。对于像 [TEPA]和 [PEHA]这样的弱 HBD，HBAs 在指导 CO2 吸收方面的作用更为突出。在具有可比氢键供体酸度（α）和氢键受体碱性（β）值的 DES 中，吸收的 CO2 优先形成氨基甲酸酯、碳酸盐和碳酸氢盐，而氨基甲酸酯向碳酸盐/碳酸氢盐的转化则取决于 α。DES 中加水会导致碱性降低（β），从而降低 CO2 的吸收量。
