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利用电子、光子和质子通过铁卟啉实现小分子活化:近期进展与未来策略

Small-molecule activation with iron porphyrins using electrons, photons and protons: some recent advances and future strategies.

作者信息

Anxolabéhère-Mallart Elodie, Bonin Julien, Fave Claire, Robert Marc

机构信息

Université Paris Diderot, Sorbonne Paris Cité, Laboratoire d'Electrochimie Moléculaire, UMR 7591 CNRS, 15 rue Jean-Antoine de Baïf, F-75205 Paris Cedex 13, France.

出版信息

Dalton Trans. 2019 May 7;48(18):5869-5878. doi: 10.1039/c9dt00136k.

DOI:10.1039/c9dt00136k
PMID:30848271
Abstract

Substituted tetraphenyl Fe porphyrins are versatile molecular catalysts for the activation of small molecules (such as O2, H+ or CO2), which could lead to renewable energy storage, the direct production of fuels or new catalytic relevant processes. Herein, we review the recent studies of these earth-abundant metal catalysts for the electrochemical activation of dioxygen on the one hand and for the photostimulated reduction of carbon dioxide on the other hand. These two prototype reactions illustrate how mechanistic studies are the only rational approach to gain fundamental insights into the elementary steps that drive the catalysis and for identification of the key intrinsic parameters controlling the reactivity, offering in turn the possibility to rationally tune the structure of the catalysts as well as the catalytic conditions.

摘要

取代四苯基铁卟啉是用于小分子(如O2、H+或CO2)活化的多功能分子催化剂,这可能会带来可再生能源存储、燃料的直接生产或新的催化相关过程。在此,我们一方面综述了这些储量丰富的金属催化剂用于电化学活化双氧的近期研究,另一方面综述了用于光刺激还原二氧化碳的近期研究。这两个原型反应说明了机理研究是深入了解驱动催化作用的基本步骤以及识别控制反应活性的关键内在参数的唯一合理方法,进而为合理调整催化剂结构以及催化条件提供了可能性。

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