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伊利石表面的 Np(V) 滞留。

Np(V) Retention at the Illite du Puy Surface.

机构信息

Karlsruhe Institute of Technology (KIT), Institute for Nuclear Waste Disposal (INE), P.O. Box 3640, D-76021 Karlsruhe, Germany.

Institute of Catalysis, Bulgarian Academy of Sciences, "Acad. G. Bonchev" Str., Bl.11, 1113 Sofia, Bulgaria.

出版信息

Environ Sci Technol. 2023 Aug 1;57(30):11185-11194. doi: 10.1021/acs.est.2c09356. Epub 2023 Jul 17.

DOI:10.1021/acs.est.2c09356
PMID:37460108
原文链接:https://pmc.ncbi.nlm.nih.gov/articles/PMC10399294/
Abstract

In this study, Np(V) retention on Illite du Puy (IdP) was investigated since it is essential for understanding the migration behavior of Np in argillaceous environments. The presence of structural Fe(III) and Fe(II) in IdP was confirmed by Fe K-edge X-ray absorption near-edge structure (XANES) and Fe Mössbauer spectroscopy. In batch sorption experiments, a higher Np sorption affinity to IdP was found than to Wyoming smectite or iron-free synthetic montmorillonite. An increase of the relative Np(IV) ratio sorbed onto IdP with decreasing pH was observed by solvent extraction (up to (24 ± 2)% at pH 5, (Np) = 10 mol/L). Furthermore, up to (33 ± 5)% Np(IV) could be detected in IdP diffusion samples at pH 5. Respective Np M-edge high-energy resolution (HR-) XANES spectra suggested the presence of Np(IV/V) mixtures and weakened axial bond covalency of the NpO species sorbed onto IdP. Np L-edge extended X-ray absorption fine structure (EXAFS) analysis showed that significant fractions of Np were coordinated to Fe─O entities at pH 9. This highlights the potential role of Fe(II/III) clay edge sites as a strong Np(V) surface complex partner and points to the partial reduction of sorbed Np(V) to Np(IV) via structural Fe(II).

摘要

本研究旨在探讨 Np(V)在伊利石上的保留行为，因为这对于理解 Np 在粘土层环境中的迁移行为至关重要。伊利石中存在结构 Fe(III) 和 Fe(II) ，这一点通过 Fe K 边 X 射线吸收近边结构（XANES）和 Fe Mössbauer 光谱得到了证实。在批量吸附实验中，发现 Np 对伊利石的吸附亲和力高于怀俄明蒙脱石或无铁合成蒙脱石。通过溶剂萃取，观察到随着 pH 值的降低，IdP 上吸附的相对 Np(IV)比例增加（在 pH 5 时高达（24±2）%，（Np）= 10 mol/L）。此外，在 pH 5 时，IdP 扩散样品中可检测到高达（33±5）%的 Np(IV)。相应的 Np M 边高能量分辨（HR-）XANES 光谱表明，吸附在 IdP 上的 Np(IV/V)混合物和 NpO 物种的轴向键共价键减弱。Np L 边扩展 X 射线吸收精细结构（EXAFS）分析表明，在 pH 9 时，Np 的很大一部分与 Fe─O 实体配位。这突出了 Fe(II/III)粘土边缘位点作为 Np(V)表面配合物强配体的潜在作用，并表明吸附的 Np(V)部分通过结构 Fe(II)还原为 Np(IV)。

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