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产碱假单胞菌中氢驱动辅助因子再生用于立体选择性全细胞 C=C 键还原

Hydrogen-Driven Cofactor Regeneration for Stereoselective Whole-Cell C=C Bond Reduction in Cupriavidus necator.

机构信息

Institute for Molecular Biotechnology, Graz University of Technology, Petersgasse 14/I, 8010, Graz, Austria.

ACIB-Austrian Centre of Industrial Biotechnology, Petersgasse 14/V, 8010, Graz, Austria.

出版信息

ChemSusChem. 2019 Jun 7;12(11):2361-2365. doi: 10.1002/cssc.201900327. Epub 2019 Apr 29.

DOI:10.1002/cssc.201900327
PMID:30889304
Abstract

The coupling of recombinantly expressed oxidoreductases to endogenous hydrogenases for cofactor recycling permits the omission of organic cosubstrates as sacrificial electron donors in whole-cell biotransformations. This increases atom efficiency and simplifies the reaction. A recombinant ene-reductase was expressed in the hydrogen-oxidizing proteobacterium Cupriavidus necator H16. In hydrogen-driven biotransformations, whole cells catalyzed asymmetric C=C bond reduction of unsaturated cyclic ketones with stereoselectivities up to >99 % enantiomeric excess. The use of hydrogen as a substrate for growth and cofactor regeneration is particularly attractive because it represents a strategy for improving atom efficiency and reducing side product formation associated with the recycling of organic cofactors.

摘要

将重组表达的氧化还原酶与内源性氢化酶偶联以回收辅助因子,可以避免在全细胞生物转化中使用有机共底物作为牺牲电子供体。这提高了原子效率并简化了反应。在产氢菌 Cupriavidus necator H16 中表达了一种重组烯还原酶。在氢驱动的生物转化中,整个细胞催化不饱和环状酮的不对称 C=C 键还原,立体选择性高达>99%的对映过量。使用氢气作为生长和辅助因子再生的底物特别有吸引力,因为它代表了一种提高原子效率和减少与有机辅助因子回收相关的副产物形成的策略。

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