Univ. Grenoble Alpes, CNRS, DCM UMR 5250, 38000, Grenoble, France.
Laboratoire de Chimie et Biologie des Métaux, Univ. Grenoble Alpes, CNRS UMR5249, CEA, 38000, Grenoble, France.
Angew Chem Int Ed Engl. 2017 Feb 6;56(7):1845-1849. doi: 10.1002/anie.201611532. Epub 2017 Jan 12.
A biomimetic nickel bis-diphosphine complex incorporating the amino acid arginine in the outer coordination sphere was immobilized on modified carbon nanotubes (CNTs) through electrostatic interactions. The functionalized redox nanomaterial exhibits reversible electrocatalytic activity for the H /2 H interconversion from pH 0 to 9, with catalytic preference for H oxidation at all pH values. The high activity of the complex over a wide pH range allows us to integrate this bio-inspired nanomaterial either in an enzymatic fuel cell together with a multicopper oxidase at the cathode, or in a proton exchange membrane fuel cell (PEMFC) using Pt/C at the cathode. The Ni-based PEMFC reaches 14 mW cm , only six-times-less as compared to full-Pt conventional PEMFC. The Pt-free enzyme-based fuel cell delivers ≈2 mW cm , a new efficiency record for a hydrogen biofuel cell with base metal catalysts.
一种仿生镍双膦配合物，在其外部配位层中结合了氨基酸精氨酸，通过静电相互作用固定在修饰后的碳纳米管（CNTs）上。功能化的氧化还原纳米材料对 H/2H 在 pH 值 0 到 9 之间的相互转化表现出可逆的电催化活性，并且在所有 pH 值下都优先催化 H 的氧化。该配合物在很宽的 pH 范围内具有高活性，使我们能够将这种仿生纳米材料集成到酶燃料电池中，在阴极使用多铜氧化酶，或者在质子交换膜燃料电池（PEMFC）中使用 Pt/C 作为阴极。基于 Ni 的 PEMFC 达到了 14 mW·cm-2，仅为全 Pt 传统 PEMFC 的六分之一。无 Pt 的基于酶的燃料电池提供了约 2 mW·cm-2 的输出，这是使用基础金属催化剂的氢生物燃料电池的新效率记录。
